九年二月，贼败于登封郜城镇，走石阳关，与伊、嵩之贼合。故总兵九州由嵩县深入，与良玉夹剿。良玉中道遁归，九州乘胜穷追四十里，无援败殁，良玉反以捷闻。五月，象升遣祖宽、李重镇随陕西总督洪承畴西行。良玉军最强，又率中州人，故独久留之。而以其骄亢难用，用孔道兴代其偏将赵柱驻灵宝，防雒西；良玉与罗岱驻宜、永，防雒东。七月，良玉兵抵开封，由登封之唐庄深入击贼，自辰鏖至申，贼不支西走。陈永福方败贼于唐河，贼至田家营，良玉渡河击之，斩获颇众。九月，巡抚杨绳武劾良玉避贼，责令戴罪自赎。
十年正月，贼老回回合曹操、闯塌天诸部沿流东下，安庆告警，诏良玉从中州救之。良玉道剿杀南阳土寇杨四、侯驭民、郭三海，急抵六安，与贼遇。部将岱、道兴乘胜连战，大破贼。贼走霍、潜山。会马爌、刘良佐亦屡败贼于桐城、庐州、六安，贼在滁、和者亦西遁，江北警少息。应天巡抚张国维三檄良玉入山搜剿，不应，放兵掠妇女。屯舒城月余，河南监军太监力促之，始北去，贼已饱掠入山矣。已，淅川陷，良玉拥兵不救。以六安破贼功，诏落职戴罪，寻复之。贼东下袭六合，攻天长，分掠瓜洲、仪真，破盱眙。良玉坚不肯救，令中州士大夫合疏留己。帝知出良玉意，不能夺也。十月，总理熊文灿至安庆，部檄以良玉军隶焉，良玉轻文灿不为用。
十一年正月，良玉与总兵陈洪范大破贼于郧西。张献忠假官旗号袭南阳，屯于南关。良玉适至，疑而急召之，献忠逸去。追及，发两矢，中其肩，复挥刀击之，面流血。其部下救以免，遂逃之谷城。未几，请降，良玉知其伪，力请击之，文灿不许。九月，文灿剿郧、襄诸贼，良玉与洪范及副将龙在田击破之双沟营，斩首二千余级。十二月，河南巡抚常道立调良玉于陕州。贼乘卢氏虚，遁入内、淅。是月，许州兵变，良玉家在许，歼焉。
十二年二月，良玉率降将刘国能入援京师，诏还讨河南贼。兵过灞头、吴桥，大掠，太监卢九德疏闻，诏令戴罪。已而破贼马进忠于镇平关。进忠降。又与国能再破贼李万庆于张家林、七里河，万庆亦降。七月，献忠叛去，良玉与罗岱追之，使岱为前锋，己随其后。逾房县八十里，至罗猴山，军乏食。伏起，岱马挂于藤，抽刀断之，蹶而复进，弃马登山，贼围急，矢尽被获。良玉大败奔还，军符印信尽失，弃军资千万余，士卒死者万人。事闻，以轻进贬三秩。
十三年春，督师杨嗣昌荐良玉虽败，有大将才，兵亦可用，遂拜平贼将军。当是时，贼分为三：西则张献忠，踞楚、蜀郊；东则革里眼、左金王等四营，豕突随、应、麻、黄；南则曹操、过天星等十营，伏漳、房、兴、远间。闰正月，良玉合诸军击贼于枸坪关，献忠败走，良玉乃请从汉阳、西乡入蜀追之。嗣昌谋以陕西总督郑崇俭率贺人龙、李国奇从西乡入蜀，而令良玉驻兵兴平，别遣偏将追剿，良玉不从。嗣昌檄良玉曰：“贼势似不能入川，仍当走死秦界耳。将军从汉阳、西乡入川，万一贼从旧路疾趋平利，仍入竹、房，将何以御？不则走宁昌，入归、巫，与曹操合，我以大将尾追，促贼反楚，非算也。”良玉报曰：“蜀地肥衍，贼渡险任其奔轶，后难制。且贼入川则有粮可因，回郧则无地可掠，其不复窜楚境明矣。夫兵合则强，分则弱。今已留刘国能、李万庆守郧，若再分三千人入蜀，即驻兴平，兵力已薄，贼来能遏之耶？今当出其不意疾攻之，一大创自然瓦解，纵折回房、竹间，人迹断绝，彼从何得食？况郧兵扼之于前，秦抚在紫、兴扼之于右，势必不得逞。若宁昌、归、巫险且远，曹操、献忠不相下。倘穷而归曹，必内相吞，其亡立见。”良玉已于二月朔涉蜀界之渔溪渡矣。嗣昌度力不能制，而其计良是，遂从之。
时献忠营太平县大竹河，良玉驻渔溪渡。未几，总督崇俭引其兵来会。贼移军九滚坪，见玛瑙山峻险，将据之。良玉始抵山下，贼已踞山颠，乘高鼓噪。良玉下马周览者久之，曰：“吾知所以破贼矣。”分所进道为三，己当其二，秦兵当其一。令曰：“闻鼓声而上。”两军夹击，贼阵坚不可动。鏖战久之，贼大溃，坠崖涧者无算。追奔四十里，良玉兵斩扫地王曹威、白马邓天王等渠魁十六人。献忠妻妾亦被擒，遁入兴山、归州之山中，寻自盐井窜兴、归界上。是役也，良玉功第一。事闻，加太子少保。四月，良玉进屯兴安、平利诸山，连营百里。诸军惮山险，围而不攻。久之，献忠自兴、房走白羊山而西，与罗汝才合。七月，良玉乘胜击过天星，降之。过天星者，名惠登相，既降，遂始终为良玉部将。